阿布扎比先进院在多组元异质结构微米合金商讨

《中国科学报》 (2014-07-15 第1版 要闻)

三组元贵金属异质结构纳米合金(The trimetallic Au/Ag/Pt hetero-nanostructures, AAPHNs)的形貌及元素mapping分布表征: AAPHNs 透射电子电子显微镜明场图像; AAPHNs合成工艺路线模型图; AAPHNs 三元素mapping分布拟合图像; Au元素分布图像; AAPHNs 透射电子电子显微镜暗场图像; Ag元素分布图像; Pt元素分布图像。

本报讯中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家实验室曾杰小组,日前成功合成不同尺寸且具有三角双锥外形的铂铜双金属多级结构纳米晶。相关成果发表于《德国应用化学》杂志。

同时,新型纳米材料丰富的棱角和独特的晶面,使得其在催化氧化还原反应中表现出不俗的性能,强于等质量的传统5纳米纯金催化剂。

近日,中国科学院深圳先进技术研究院研究员蔡林涛课题组成员高冠慧指导硕士研究生谢晓滨等,成功合成出一种特殊形貌的多重异质结构贵金属纳米合金,相关结果在线发表在Advanced Materials,题目为《位点选择式合成多重异质结构贵金属纳米合金及其高效电催化性能研究》(Site-Selective Trimetallic Heterogeneous Nanostructures for Enhanced Electrocatalytic Performance)。

据介绍,除了组成成分,纳米晶体的结构同样对催化反应具有重要影响:由于其开放的结构特征,纳米框架结构同时具有较大的比表面积(同等质量的材料具有更大的表面积)和表面积,提高了其在催化反应中的原子利用率。同时,其良好的表面渗透性使得表面和内部的原子都能参与到催化反应中,增强了催化过程中的分子传输和传质扩散。而作为独特的纳米框架结构——金属多级结构,除了具备上述优点,其结构单元之间相连的“桥”能促进整个结构中的电子流动,从而使其在催化反应中表现出更好的性能。

研究人员说,新材料性质优异、价格便宜、制作简单方便,有望广泛应用于生物诊疗和催化领域。

研究小组在贵金属纳米颗粒的形貌可控合成方面有较为深入的研究,如一步法制备高指数晶面立方凹面体纳米钯,该纳米粒子含有高密度的台阶原子及扭结原子,进而表现出更加优越的高催化活性和长循环稳定性。相关研究发表于《自然》系刊《科学报告》(Scientific Reports, 2015, 5, doi:10.1038/srep08515)。基于对贵金属纳米材料制备机理及性能的研究,展开针对三金属纳米多重异构体的设计合成,以期大大提高其催化活性及稳定性。众所周知,贵金属纳米材料独特的性质和优异的性能与其形貌组成及内部结构密切相关。具有复杂结构的三组元贵金属纳米材料除具有纳米微粒的特性外,又存在内部结构引起的电子耦合和晶格应变效应,调控三组元贵金属纳米材料的形貌结构,可望实现对其性能的控制,进一步实现纳米材料的多功能化。另外,选择合适的表面活性剂,有效控制晶体的各向异性生长是制备不同形貌和尺寸纳米材料的关键,目前不同表面活性剂的作用机制尚不能完全确定,带电荷的表面稳定剂通常会与金属盐前驱体形成配合物,影响还原动力学。该研究中采用十六烷基三甲基溴化铵,不仅作为稳定剂阻止纳米晶粒团聚,还对特定金属晶面具有较强吸附,以调控晶体的形貌生长。

曾杰课题组基于对金属纳米晶合成的动力学调控手段,可控合成了110~250纳米三角双锥形铂铜双金属多级结构。通过对体系中金属离子比例的调控,他们合成了具有不同铂铜比例的多级结构,并深入探究了多级结构纳米晶的生长过程和机理。曾杰表示,该材料在电化学催化甲酸氧化的反应中表现出优异的性能,“该工作对于今后金属多级结构纳米晶的研究具有重要的指导意义”。

据科研人员介绍,这种“纳米之星”新材料是一种具有五重对称性的金铜合金纳米晶体,在近红外区有很强的光吸收和光热转化能力。研究人员在患有乳腺癌的小鼠体内注射此材料,并在肿瘤处用近红外激光进行照射发现,纳米晶体吸收近红外光并转化成热,产生局部高温,从而杀死癌细胞。采用这种疗法,小鼠的乳腺癌四天时间便痊愈了。

三组元贵金属异质结构纳米合金(The trimetallic Au/Ag/Pt hetero-nanostructures, AAPHNs)是Pt在多重晶型Ag/Au核壳纳米八面体的顶端晶界上竞争性生长,以形成多个催化活性位点。该纳米晶型结构各异、晶相多样,通过精确设计在晶体生长阶段实现活性中心的表面富集,提高催化性能与长效性。纳米材料中既含有大量高活性的Pt台阶原子和边角原子以及高活性的晶面,又具备可调节的Au、Ag核壳八面体与其顶端Pt的电子耦合效应,形貌结构上的特殊性及不同组分间物理效应的共同影响,使得该材料在催化甲醇氧化反应中表现出良好的催化活性。

《中国科学报》 (2015-01-13 第4版 综合)

中科大曾杰小组发明多功能材料“纳米之星”

原文链接

中国科大 曾杰小组双金属多级结构材料制备获进展

尽管金纳米材料凭借其优越的光学和催化性质,已得到深入研究,但由于金价格昂贵,其应用受到限制。而金属铜虽然性质优异、价格低廉,但在纳米尺度上很不稳定,容易被氧化,因此也难以实现多种应用。

该研究以贵金属纳米晶的结构设计与制备工艺升级为基点,有望开发不同贵金属合金异质结构及较多活性晶面及位点的合成路线,利用多重异构金属纳米合金的界面限域效应,拓展其在催化、局域等离子表面共振效应(Localized Surface Plasmon Resonance, LSPR)、增强拉曼散射光谱及因其自身的属性和可见-近红外可调的光学特性使其在生物成像、肿瘤光热治疗领域显示其应用价值。

为了解决这一挑战,曾杰课题组采用将金和铜离子共同还原的方式,制成五角星形纳米合金材料,既保持了优越的光学性质和催化性能,又增加了材料的稳定性。

该项目研究和成果均由深圳先进院独立完成。该课题获得国家自然科学基金、广东省低成本健康创新团队、深圳先进院优秀青年创新基金、深圳市科创委(JCYJ20130401170306832)等项目资助。

本报讯 “一闪一闪亮晶晶,满天都是小星星……”这首家喻户晓的儿歌,激发了中国科学技术大学教授曾杰小组的科研灵感,他们将金和铜结合起来,发明了一种兼具优良的光学性质和催化性能的五角星形合金纳米材料。该成果7月7日在线发表在《自然—通讯》上。

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